堿性穩(wěn)定性不足是限制陰離子交換膜（AEM）電解水制氫及燃料電池技術(shù)發(fā)展的痛點(diǎn)問(wèn)題，湖北大學(xué)黎明課題組提出了N -甲基奎寧陽(yáng)離子結(jié)構(gòu)，所制備的聚芳烴奎寧AEM在高溫高濃度堿性環(huán)境下穩(wěn)定性高，完全不降解。相信本工作將促進(jìn)陰離子交換膜電解水及燃料電池等新能源技術(shù)的發(fā)展。本工作以黎明教授為通訊作者發(fā)表于Advanced Materials上（影響因子29.1） （原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202306675）.

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與已報(bào)道的AEMs相比，聚芳烴奎寧基AEM具有堿性穩(wěn)定性高(80℃，10 M NaOH水溶液，無(wú)化學(xué)分解，電導(dǎo)率不衰減)，高尺寸穩(wěn)定性(80℃，在純水中溶脹率< 10%，在10 M NaOH中溶脹率< 2%)，高OH-電導(dǎo)率(80℃時(shí)~139.1 mS/cm)和高機(jī)械性能(抗拉強(qiáng)度:41.5 MPa，斷裂伸長(zhǎng)率50%)。用鎳合金電極和AEM組裝的水電解槽在2.0 V時(shí)具有高電流密度(1.94 A /cm2)。相信該工作將為陰離子交換膜電解水制氫、燃料電池等氫能技術(shù)的發(fā)展鋪平道路。

  由于N-甲基奎寧陽(yáng)離子β2-碳上沒(méi)有氫原子，α3-碳與芳基之間的間距更長(zhǎng)，以及- CH2CH2 -在N-甲基奎寧陽(yáng)離子中的給電子作用，N-甲基奎寧陽(yáng)離子的堿性穩(wěn)定性比已有報(bào)道的N,N-二甲基派啶更高。實(shí)際上，密度泛函理論(DFT)計(jì)算表明，由于吉布斯自由能增加了9.57 kCal/mol, OH-陰離子進(jìn)攻陽(yáng)離子得到中間配合物2。此外，模板化合物(二苯基N -甲基奎寧1)的吉布斯自由能非常接近其可能的降解化合物4，甚至低于化合物3和5?；衔?的吉布斯能低于模板化合物1，但降解反應(yīng)的活化能很高(76.47 kCal/mol)，遠(yuǎn)高于已有報(bào)道的N,N-二甲基派定(15.23 kCal/mol)。以上計(jì)算表明，N-甲基奎寧比N,N-二甲基派啶更穩(wěn)定(圖1c)。

圖1. (a)所報(bào)道的聚芳基派啶的基本結(jié)構(gòu);(b)本研究中聚芳基奎寧的結(jié)構(gòu);(c)模型化合物二苯基n -甲基奎寧在不同降解途徑下的DFT計(jì)算;(d)聚對(duì)三苯基奎寧的分子結(jié)構(gòu)和制備的AEM。